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特別說明：本文由米測技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。

原創丨米測MeLab

編輯丨風云

研究背景

在太陽能的驅動下，天然的光合自養生物將水和大氣中的CO₂轉化為碳水化合物，這是地球上生命存在的重要基礎。通過復制自然光合作用的過程，利用設計的催化劑進行人工光合作用，可在環境條件下將CO₂轉化為有價值的燃料和化學品，為實現CO₂凈零排放提供機會。

關鍵問題

然而，人工光合作用的發展主要存在以下問題：

1、目前基準催化劑在太陽能到化學能轉化效率方面存在限制

目前的基準催化劑在固定CO?的太陽能到化學能轉換效率方面仍未達到天然光系統的水平，人工光催化系統在電子耦合和協同限制方面仍存在不足，導致其效率較低。

2、目前人工光催化系統設計和優化存在困難

人工分子光催化系統由光敏劑和催化劑組成，但目前最先進的系統在光敏劑-催化劑耦合方面仍存在動態催化過程的難題，傳統的試驗和錯誤方法效率低下，迫切需要改變傳統的研究范式，探索更有效的篩選策略。    

新思路

有鑒于此，中科大熊宇杰、江俊、高超、中科院高能物理所陶冶及斯坦福大學Dimosthenis Sokaras等人提出了一個機器學習加速的高通量虛擬篩選，使用包含光敏化，電子傳遞和催化步驟的多個描述符，為分子光催化CO₂還原系統提供機器學習加速篩選方案。該協議快速篩選了3444個分子光催化系統，包括180000種光敏劑和催化劑在相互作用期間的構象，從而預測了6種有希望的候選物，通過實驗驗證了篩選的光催化系統最佳周轉數達到4390。時間分辨光譜和第一原理計算進一步驗證了描述符在某些篩選范圍內的相關性，還進一步驗證了偶極耦合在觸發動態催化反應過程中的作用。

技術方案：

1、開發了基于ML指導的電子耦合預測方法

作者構建了41種光敏劑和84種催化劑的數據集，通過DFT計算篩選出180個組合。利用機器學習加速電子耦合計算，成功實現高通量篩選，為光催化系統設計提供高效方法。

2、通過實驗驗證了篩選出的光催化系統的高效性

作者通過高通量篩選程序驗證了7個光催化系統，其中6個表現出優異性能，最佳系統在25小時內實現高效CO?還原，且穩定性良好。

3、證實了偶極子耦合作為描述符在高通量篩選中的相關性和有效性

通過OTA光譜驗證了30種光敏劑-催化劑組合的電子動力學，發現電子耦合與偶極子耦合密切相關，驗證了偶極子耦合作為高通量篩選描述符的有效性。

4、驗證了電子耦合在光催化CO₂還原中的重要性

作者通過TR-XAS和DFT計算，揭示了光催化CO?還原中催化劑的動態結構變化，驗證了電子耦合在催化過程中的關鍵作用。

技術優勢：

1、提出了機器學習加速的高通量虛擬篩選策略

作者提出了一種基于機器學習加速的高通量虛擬篩選方案，通過整合光敏化、電子傳遞和催化步驟的多個描述符，快速篩選了3444個分子光催化系統，涵蓋了180000種光敏劑和催化劑的相互作用構象，顯著提高了篩選效率。

2、確定了偶極耦合作為關鍵描述符

作者將電偶極耦合確定為描述光催化系統電子傳遞過程的關鍵描述符，并通過OTA、TR-XAS和理論計算驗證了其在觸發動態催化反應中的作用，為未來高效人工光催化系統的開發提供了重要的理論依據。    

技術細節

ML指導的電子耦合預測

本工作聚焦于開發一種高效的篩選方法，用于設計具有低材料成本和潛在高性能的金屬復雜催化劑和光敏劑組合。作者構建了包含41種異質性CUI光敏劑和84種n-供體五齒絡合物催化劑的數據集。通過密度泛函理論（DFT）計算，篩選出180個具有較好CO?吸附能和光敏增強壽命的組合。為了進一步評估電子轉移（ET）過程，選擇電子耦合作為主要描述符，并利用機器學習（ML）模型加速計算。ML模型基于2000個構象的第一性原理計算結果進行訓練，能夠高效預測催化劑和光敏劑的偶極子，從而計算出偶極耦合值。研究結果表明，ML模型預測值與DFT計算值具有良好的相關性，成功實現了高通量篩選光敏劑和催化劑組合的目標，為光催化系統的優化設計提供了新的高效工具。    

圖  ML指導的分子光催化系統的預測

篩選光催化系統的實驗驗證

通過高通量篩選程序，選擇了7個具有高偶極耦合值（J_CP和J^?_CP）的人工分子光催化系統進行實驗驗證。除無法合成的CAT 50外，其余6個組合均表現出優異的光催化性能，以1,3-二甲基-2-苯基-2-苯基-1H-苯并[d]咪唑（BIH）為電子供體，實現了高TON（4390）和高選擇性（93.8%）的CO?還原為CO。實驗驗證的預測精度為100%。篩選出的最佳系統（CAT 1和PS 1組合）在優化條件下，25小時內TON達到4390，CO選擇性為93.8%，量子產率為10.34%。該系統具有出色的穩定性，即使在8個循環（總80小時）后，CO產量也未顯著降低。同位素標記實驗確認了產物CO來源于CO?。    

圖  CO₂RR中篩選的最佳系統的光催化性能

偶極耦合與ET速率常數之間的相關性

為了驗證固有和過渡偶極子耦合作為篩選標準的有效性，作者通過OTA光譜檢查了30種隨機選擇的光敏劑-催化劑組合的電子動力學。以最佳的PS 1-CAT 1組合為例，光激發后，Cu(I)光敏劑（Cu PS^*）的壽命為274 ns，被BIH還原淬滅后形成還原態Cu PS^?-，其壽命為13.90 μs，確保了從Cu PS^?-到CAT 1催化劑的有效電子轉移（ET），ET效率為15.6%。此外，還發現ET速率常數與耦合強度之間存在單調增長的相關規律，表明更強的耦合能促進更快的ET過程，這是光催化系統高效性的關鍵。實驗還驗證了不同實驗條件（如光敏劑/催化劑比例、緩沖液和犧牲供體比例）對電子動力學的影響較小。這些結果進一步證實了偶極子耦合作為描述符在高通量篩選中的相關性和有效性。    

圖  偶極子耦合作為描述符及其在觸發CO₂RR中的作用的相關性

電子耦合在觸發動態CO₂RR中的作用

作者通過時間分辨X射線吸收光譜（TR-XAS）和第一性原理計算，揭示了光催化二氧化碳還原反應（CO₂RR）中催化劑的動態分子結構變化。研究發現，電子耦合在觸發動態催化反應過程中起關鍵作用，通過光激發后成功解析了CAT 1催化劑的三個中間體。這些中間體的結構變化表明，電子耦合誘導了從七配位Co-5N到五配位Co-4N的配位轉變，并釋放一個H₂O分子。隨后，中間體通過結合CO₂分子形成亞穩態（MS），并進一步轉化為其他中間體，最終實現CO的生成。整個催化循環包括電子轉移、幾何結構重建和配體重組等過程，驗證了電子耦合在光催化CO₂還原中的重要性。    

圖  CO₂RR的示意性機理途徑

展望

總之，本研究提出了一種基于描述符的機器學習（ML）方法，用于高效篩選人工光催化系統以實現CO?還原。研究采用催化劑的CO?吸附能、光敏劑壽命以及電子耦合作為關鍵描述符，構建高通量篩選方案，從3444種光敏劑和催化劑組合中快速篩選出6種高效體系。通過瞬態吸收光譜和原位時間分辨X射線吸收光譜（TR-XAS）驗證了偶極耦合在觸發動態催化反應中的關鍵作用。該方法顯著減少了實驗時間和成本，為設計高效人工光催化系統提供了新范式。

參考文獻：

Hu, Y., Yu, C., Wang, S. et al. Identifying a highly efficient molecular photocatalytic CO₂ reduction system via descriptor-based high-throughput screening. Nat Catal (2025). 

https://doi.org/10.1038/s41929-025-01291-z