標題：Wedge-like Microstructure of Al2O3/i-Ti3C2Tx Electrode with “Nano-pumping” Effect for Boosting Ion Diffusion and Electrochemical Defluoridation
作者：Junce Wang, Jinfeng Chen, Ningning Liu, Jingjing Lei, Hong-wen Gao, Fei Yu*, Fanghui Pan, Jie Ma*DOI:10.1002/advs.202411659傳統的除氟技術因效能、成本和二次污染等限制，往往難以有效處理低濃度氟污染地表水（＜10ppm），而本世紀新興的電化學除氟技術（EFC）有望突破這一難點。但是早期的EFC多采用多孔碳材料，活性吸附位點有限、氟離子存儲容量有待提高；由氟離子電池啟發(fā)而來的轉化型電極又存在著吸附速率緩慢、體相發(fā)生不可以膨脹的問題。相比之下，以二維材料為代表的插層型電極有望優(yōu)化除氟容量與速率的平衡。二維過渡金屬碳化物（MXenes）可控的片層結構和豐富的表面官能提供了理想的離子存儲空間和電化學活性位點，被廣泛認為是一種極具潛力的電極材料。然而， MXenes捕獲氟離子的效能至今仍缺乏研究，如何通過有效策略實現兼具高容量快速率的除氟極具挑戰(zhàn)。近日，同濟大學/喀什大學馬杰教授團隊首次嘗試將Ti3C2Tx MXene應用至無機氟污染控制研究，探索高性能、長壽命的除氟陽極材料的開發(fā)，旨在強化Ti3C2Tx在電化學除氟系統中的去離子性能。研究中，采用微調控層空間和原位修飾策略對Ti3C2Tx進行微觀結構設計，通過楔形結構的構建形成“類納米泵”效應，進而提高離子存儲動力學。該策略通過不完全刻蝕前驅體Ti3C2Tx得到部分殘留Al元素的i-Ti3C2Tx，進而將殘留Al原位衍生為Al2O3納米顆粒，拓寬了氟離子的特有活性捕獲位點，最大限度地釋放MXene的電化學存儲電位，實現靶離子的快速捕獲。結果表明，Al2O3/i-Ti3C2Tx在電化學除氟體系中展現出超高的容量(69.9 mg g-1)、快速的吸附速率(9.51 mg g-1 min-1)以及優(yōu)異的穩(wěn)定性(200次循環(huán)超過90%)。上述結果深化了對MXene在電化學捕氟機理的理解，也為有效捕獲插層材料的各種離子提供了一種通用思路。
圖1 Al2O3/i-Ti3C2Tx合成流程及原理圖
圖2 不同Al2O3/i-Ti3C2Tx樣品的電化學性能及離子擴散系數對比圖
圖3 不同Al2O3/i-Ti3C2Tx樣品的除氟性能對比及循環(huán)性能、低氟實際水處理效果
圖4 異位XPS/XRD、DFT及有限元模擬探究耦合除氟機理
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