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特別說明：本文由米測技術(shù)中心原創(chuàng)撰寫，旨在分享相關(guān)科研知識。因?qū)W識有限，難免有所疏漏和錯(cuò)誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。

原創(chuàng)丨米測MeLab

編輯丨風(fēng)云

研究背景

高T_c超導(dǎo)性首次在銅酸鹽中被發(fā)現(xiàn)，其由堆疊的超導(dǎo)CuO?平面組成，Cu離子的3d軌道以3dx2-y2為主。鎳酸鹽與銅酸鹽結(jié)構(gòu)類似，但氧雜化較弱，電子結(jié)構(gòu)獨(dú)特。雙層鎳酸鹽具有3d?·?結(jié)構(gòu)，NiO?層間存在頂端氧原子，其高壓下T_c可達(dá)液氮溫度，是研究高T_c超導(dǎo)機(jī)制的關(guān)鍵。

關(guān)鍵問題

然而，鎳酸鹽超導(dǎo)性的研究主要存在以下問題：

1、 雙層鎳酸鹽的超導(dǎo)性依賴于高壓條件

雙層鎳酸鹽（如La?Ni?O?）的超導(dǎo)性目前依賴于高壓條件（超過14 GPa），這限制了對其超導(dǎo)特性和潛在應(yīng)用的全面實(shí)驗(yàn)研究。在高壓下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)不僅技術(shù)難度大，還難以實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)性的環(huán)境壓力穩(wěn)定。

2、雙層鎳酸鹽的超導(dǎo)機(jī)制尚不明確

盡管雙層鎳酸鹽表現(xiàn)出高T_c超導(dǎo)性，但其超導(dǎo)機(jī)制尚不明確。研究表明，傳統(tǒng)的電子-聲子耦合機(jī)制難以解釋這種高溫超導(dǎo)性，暗示其可能具有非常規(guī)起源。此外，殘余相不均勻性和結(jié)構(gòu)復(fù)雜性也增加了對超導(dǎo)相識別的難度。    

新思路

有鑒于此，南方科技大學(xué)薛其坤院士、陳卓昱等人報(bào)道了雙層鎳酸鹽外延薄膜在麥克米倫極限（40k）以上的大氣壓超導(dǎo)性。在SrLaAlO₄襯底上采用巨型氧化原子逐層外延（GOALL- Epitaxy）法制備了La_2.85Pr_0.15Ni₂O₇純相單晶薄膜。電阻率測量和磁場響應(yīng)表明起始T_C=45K。向零電阻的轉(zhuǎn)變表現(xiàn)出與BKT （Berezinskii-Kosterlitz-Thouless）類行為一致的特征，T_BKT =9K。在T_M=8 K時(shí)，通過互感裝置觀察到邁斯納反磁效應(yīng)，與BKT樣轉(zhuǎn)變一致。面內(nèi)和面外臨界磁場表現(xiàn)出各向異性。掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像和X射線互易空間映射（RSMs）顯示，在NiO₂平面相對于塊體的約2%相干外延壓縮應(yīng)變下，雙層鎳酸鹽膜呈四方相。該發(fā)現(xiàn)為在環(huán)境壓力條件下全面研究鎳酸鹽超導(dǎo)體以及通過異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的應(yīng)變工程探索更高轉(zhuǎn)變溫度下的超導(dǎo)性鋪平了道路。

技術(shù)方案：

1、制備了超導(dǎo)雙層鎳酸鹽薄膜

作者通過GOALL-Epitaxy技術(shù)在SrLaAlO?襯底上生長La?.??Pr?.??Ni?O?薄膜，實(shí)現(xiàn)了45 K的常壓超導(dǎo)性。    

2、探究了雙層鎳酸鹽薄膜的磁場響應(yīng)

作者在La?.??Pr?.??Ni?O?/SrLaAlO?薄膜中，通過互感裝置觀測到邁斯納抗磁效應(yīng)，邁斯納溫度T_M = 8 K，與BKT轉(zhuǎn)變溫度T_BKT = 9 K一致。

3、揭示了La?.??Pr?.??Ni?O?/SrLaAlO?薄膜的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)特征

STEM和EDS分析顯示La?.??Pr?.??Ni?O?/SrLaAlO?薄膜無雜質(zhì)相，界面存在AlO?雙層結(jié)構(gòu)，Ni和Al間無擴(kuò)散，界面銳利且存在外延應(yīng)變，確保超導(dǎo)性能。

4、分析了雙層鎳酸鹽薄膜的晶體結(jié)構(gòu)

XRD和RSM分析顯示，La?.??Pr?.??Ni?O?和La?Ni?O?薄膜晶體質(zhì)量高，無雜質(zhì)相。XRR測量薄膜厚度約6.6 nm，且與SrLaAlO?襯底完全應(yīng)變對齊，展現(xiàn)出四方相特征。

技術(shù)優(yōu)勢：

1、實(shí)現(xiàn)了環(huán)境壓力下的高溫超導(dǎo)性突破

作者通過襯底誘導(dǎo)的稀土元素取代和外延薄膜的壓縮應(yīng)變，在純相雙層鎳酸鹽薄膜中實(shí)現(xiàn)了45 K的常壓超導(dǎo)性，突破了麥克米倫極限（40 K）。這一成果為在環(huán)境壓力下全面研究鎳酸鹽超導(dǎo)體提供了直接途徑。

2、將應(yīng)變工程與結(jié)構(gòu)調(diào)控相結(jié)合，成功制備了純相單晶薄膜

作者利用SrLaAlO?襯底和巨型氧化原子逐層外延法成功制備了La?.??Pr?.??Ni?O?純相單晶薄膜。通過約2%的壓縮應(yīng)變，實(shí)現(xiàn)了四方相結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定，并觀察到與BKT類行為一致的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變。

技術(shù)細(xì)節(jié)

超導(dǎo)雙層鎳酸鹽薄膜    

作者通過GOALL-Epitaxy技術(shù)在（001）取向的SrLaAlO?襯底上生長了La?.??Pr?.??Ni?O?雙層鎳酸鹽薄膜。與OMBE或PLD相比，該方法在強(qiáng)臭氧環(huán)境下使用不同激光燒蝕靶材，實(shí)現(xiàn)La?.??Pr?.??O?和NiO?的交替堆疊。生長過程中，利用RHEED原位監(jiān)測，確保外延應(yīng)變在3個(gè)單元層厚度內(nèi)穩(wěn)定。樣品在575℃、15 Pa純化臭氧中退火30分鐘，冷卻后表現(xiàn)出45 K的超導(dǎo)性。電阻率測量顯示，退火后的薄膜在50 K至60 K之間開始偏離線性，20 K以下接近BKT行為，TBKT = 9 K?；魻栃?yīng)表明電子和空穴載流子共存，暗示費(fèi)米能級的多波段性質(zhì)。

圖  超導(dǎo)雙層鎳酸鹽薄膜

雙層鎳酸鹽薄膜的磁場響應(yīng)

作者通過互感裝置在La?.??Pr?.??Ni?O?/SrLaAlO?薄膜上觀察到邁斯納抗磁效應(yīng)，邁斯納溫度T_M = 8 K，與BKT轉(zhuǎn)變溫度T_BKT = 9 K一致。研究提取了薄膜的穿透深度隨溫度變化，并測量了面內(nèi)和面外磁場變化的電阻率-溫度（R-T）曲線。結(jié)果顯示，臨界場具有顯著的各向異性：面外臨界場B_c^⊥的零溫度值為68 T和29 T（90%和50%情況），面內(nèi)臨界場B_c^∥分別為119 T和71 T。超導(dǎo)厚度d_SC估計(jì)為4±3 nm，相干長度面內(nèi)ξ?^∥= 2.2 nm，面外ξ?^⊥= 1.7 nm。這些結(jié)果表明，雙層鎳酸鹽薄膜的超導(dǎo)性具有二維特征，且超導(dǎo)厚度與相干長度相當(dāng)。    

圖  雙層鎳酸鹽薄膜的磁場響應(yīng)

超導(dǎo)雙層鎳酸鹽薄膜的掃描透射電鏡

掃描透射電子顯微鏡（STEM）和原子分辨能量色散X射線能譜（EDS）揭示了La?.??Pr?.??Ni?O?/SrLaAlO?薄膜的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)特征。研究發(fā)現(xiàn)，薄膜中未檢測到雜質(zhì)相，且界面處存在AlO?雙層結(jié)構(gòu)，作為外延生長的模板。Ni和Al之間無明顯擴(kuò)散，界面銳利且存在相干外延應(yīng)變，確保了超導(dǎo)性能。此外，鍶從襯底擴(kuò)散到薄膜的第一個(gè)單元胞，可能引入空穴摻雜，增強(qiáng)超導(dǎo)性。電子能量損失譜（EELS）顯示薄膜中存在有限的p-d雜化。    

圖  超導(dǎo)雙層鎳酸鹽薄膜的掃描透射電鏡（STEM）

雙層鎳酸鹽薄膜的XRD和RSM

XRD和互易空間映射（RSM）分析表明，La?.??Pr?.??Ni?O?和La?Ni?O?薄膜具有高質(zhì)量的晶體結(jié)構(gòu)，無雜質(zhì)相。在SrLaAlO?襯底上生長的La?.??Pr?.??Ni?O?薄膜，面外晶格常數(shù)為20.74 ?，比塊體拉長約1%，而La?Ni?O?薄膜的面外晶格常數(shù)略小。Kiessig條紋的存在證實(shí)了薄膜表面光滑且具有原子級平整度。X射線反射率（XRR）測量顯示La?.??Pr?.??Ni?O?薄膜厚度約為6.6 nm。RSM分析表明薄膜在面內(nèi)方向上與襯底完全應(yīng)變對齊，展現(xiàn)出四方相特征。    

圖  雙層鎳酸鹽薄膜的X射線衍射（XRD）和倒易空間映射（RSM）

展望

總之，本研究通過GOALL外延法在SrLaAlO?襯底上生長出高質(zhì)量的La?.??Pr?.??Ni?O?薄膜，實(shí)現(xiàn)了環(huán)境壓力下的超導(dǎo)性，起始溫度為45 K，高于麥克米倫極限（40K）。薄膜表現(xiàn)出BKT類轉(zhuǎn)變行為，T_BKT=9K，與邁斯納溫度T_M=8 K一致。磁響應(yīng)在臨界磁場中顯示出各向異性，表明超導(dǎo)性具有二維特征。這一成果為鎳酸鹽在常溫下實(shí)現(xiàn)高于77 K（液氮沸騰溫度）的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變奠定了基礎(chǔ)。

參考文獻(xiàn)：

Zhou, G., Lv, W., Wang, H. et al. Ambient-pressure superconductivity onset above 40 K in (La,Pr)3Ni2O7 films. Nature (2025). 

https://doi.org/10.1038/s41586-025-08755-z