研究背景
外延是一種晶體生長方法，它是在一定條件下使原子規則地排列在單晶襯底上，形成結構完整，與襯底取向相同，并有一定厚度的單晶層的方法。外延技術既可用于生長與襯底材料相同的單晶層(同質外延)，亦可用于生長與襯底材料不同的單晶層(異質外延)。二維（2D）半導體，特別是過渡金屬二硫化物（TMDs），在硅基電子技術之外具有巨大的應用潛力。傳統上，TMDs通過化學氣相沉積（CVD）在晶體基底上外延生長。然而，這一方法需要將生長后的材料轉移到目標基底上，導致厚度控制和可擴展性較難實現。為了解決這一問題，首爾大學Gwan-Hyoung Lee團隊在“Nature”期刊上發表了題為“Hypotaxy of wafer-scale single-crystal transition metal dichalcogenides”的最新論文。本文介紹了一種稱為“低對齊”（hypotaxy）的方法（“hypo”表示向下，“taxy”表示排列），該方法能在各種基底（包括非晶態和晶格不匹配基底）上直接生長晶體對齊的單晶TMD，同時保持與上方2D模板的晶體對準。通過在石墨烯覆蓋下硫化或硒化預先沉積的金屬薄膜，形成對齊的TMD晶核，并在去除石墨烯后使這些晶核融合成單晶薄膜。 這一方法在多種基底上實現了精確的MoS2厚度控制，范圍從單層到數百層，并生產出了具有高熱導率（約120 W m?1 K?1）和高遷移率（約87 cm2 V?1 s?1）的4英寸單晶MoS2。此外，使用氧等離子體處理石墨烯形成的納米孔，使得MoS2在400°C的較低溫度下也能生長，從而與后道工藝兼容。該低對齊方法適用于其他TMDs，如MoSe2、WS2和WSe2，為傳統外延法中的基底限制提供了解決方案，并使得單晶TMDs能夠在單片集成中實現三維一體化。
研究亮點
1.實驗首次提出了假外延生長（hypotaxy）方法，通過該方法，成功實現了在不同基底上生長大面積單晶TMDs。2.實驗通過在金屬薄膜上轉移單層石墨烯，并在高溫下通過硫化或硒化反應形成對準的TMD晶核。最終，這些晶核合并形成單晶TMD薄膜，且在去除石墨烯后，TMD層仍保持與石墨烯的晶格對準。該方法能夠精確控制MoS2的厚度，且適用于不同的基底，包括非晶基底和晶格不匹配的基底。 3.實驗通過調節石墨烯表面產生納米孔，降低生長溫度至400°C，兼容后端工藝。利用該方法，實驗成功獲得了具有高熱導率（約120 W m?1 K?1）和高遷移率（約87 cm2 V?1 s?1）的MoS2單晶薄膜。4.實驗通過該方法擴展到其他TMDs，如MoSe2、WS2和WSe2，實現了更廣泛的適用性，克服了傳統外延生長方法在基底選擇上的局限性，為單片三維集成提供了新思路。
圖文解讀
結論展望
總之，本研究通過假外延（hypotaxy）這一新方法，在二維半導體，特別是過渡金屬二硫化物（TMDs）的合成方面取得了顯著進展。我們成功展示了使用石墨烯模板進行單晶TMD層（包括MoS2、MoSe2、WS2和WSe2）的晶片級生長，與傳統生長方法相比，顯著提高了晶體質量和均勻性。所得到的單晶TMD材料表現出優越的熱學和電學性能。特別值得注意的是，高質量的MoS2在場效應晶體管中表現出優異的電性能，具有高遷移率和一致的器件特性，且在多個樣品中表現穩定。此外，假外延方法在單片三維集成中的可行性及其與后端工藝（BEOL）兼容性，為半導體器件的制造開辟了新的途徑。我們的研究不僅提供了一種創新的高質量TMD生長合成方法，也為下一代半導體技術的發展邁出了重要一步。 Moon, D., Lee, W., Lim, C. et al. Hypotaxy of wafer-scale single-crystal transition metal dichalcogenides. Nature (2025).https://doi.org/10.1038/s41586-024-08492-9
