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現有的大多數碳管控策略要求2100年去除大氣氣氛之中的千億噸CO₂。通過將CO₂封存為無害的的碳酸鹽礦物或者可溶的碳酸氫鹽，富含Mg的硅酸鹽礦物質能夠去除>10⁵ Gt CO₂。但是，富含Mg的硅酸鹽礦物通常反應速率極為緩慢，無法達到實用化需求。

有鑒于此，斯坦福大學Matthew W. Kanan等發現CaCO₃和CaSO₄能夠與各種富含Mg的硅酸鹽發生定量反應，生成Ca₂SiO₄和MgO，隨后在潮濕環境暴露于環境空氣氣氛的數周后，Ca₂SiO₄能夠轉化為CaCO₃和硅酸，MgO轉化為碳酸鎂，但是硅酸鎂在6個月之內都沒有反應。但是，Ca₂SiO₄和MgO在1個大氣壓CO₂和常溫轉化為CaCO₃和Mg(HCO₃)₂。

當使用CaCO₃作為Ca源，通過化學反應過程生成Ca₂SiO₄/MgO材料，能夠用于去除空氣或者土壤中的CO₂，實現將排放的CO₂封存。能源分析結果表明，這個過程去除1噸CO₂所需的能源低于1 MWh，這個能源消耗僅為先進空氣捕碳能源的1半。這個方法有助于解鎖富含Mg的硅酸鹽實現安全且永久性的捕碳技術。   

圖1. Ca²⁺/Mg²⁺離子交換以及用于捕碳

如圖1b所示，根據1200 ℃的CaO-MgO-SiO₂三元相圖，得到CaO和Mg的硅酸鹽之間的熱力學反應（數據由Factsage數據庫獲得）。相圖的數據表明，當1倍量CaO和CaMgSi₂O₆反應，能夠生成Ca₂MgSi₂O₇。當再加入2倍量CaO，Ca:Si的比例達到2:1，生成2Ca₂SiO₄?+?MgO（圖1c）。因此，根據相圖的數據，加入CaO，將Mg的硅酸鹽轉化為具有捕碳能力的堿性固體材料在熱力學上可行。

圖2. 合成捕碳材料以及PXRD、SEM-EDX表征    

基于計算平衡組成，首先嘗試橄欖石（olivine）（Mg_2–xFe_xSiO₄; x?≈?0.15）與CaCO₃生成Ca₂SiO₄–MgO的反應。通過研磨處理混合物，在馬弗爐進行加熱反應，使用PXRD表征分析產物。在1200 ℃反應4 h，2:1的CaCO₃:Mg_2–xFe_xSiO₄轉化為Ca₂SiO₄–MgO以及Ca₂Fe₂O₅（表1，entry 1）。但是這個反應進行的并不充分，其中發生反應的原料不足50 %（圖2a）。這可能是因為固態的離子擴散緩慢阻礙了CaO–Mg_2?xFe_xSiO₄反應。

因此，加入Na₂SO₄作為熔鹽促進離子移動和反應。當加入5wt % Na₂SO₄，在反應1 h后，PXRD圖中反應物的峰消失，只有產物的衍射峰（圖2a，表1，entry 2）。此外，發現K₂SO₄、NaBO₂、NaOH同樣能夠加快反應速率。SEM表征結果表明，Ca₂SiO₄和MgO產物形成比反應物更大的顆粒，EDX能譜表征結果表明顆粒是兩種晶相的混合物（圖2c,d）。

在1,000 ℃，900 ℃，800 ℃反應4 h后，反應物的轉化率分別為61%，33%，9%。該反應對于其氣氛并不敏感，當反應氣氛為N₂、CO₂、空氣沒有影響反應效果。

當反應物中的CaCO₃比例更低，在1200 ℃下反應生成Mg/Ca硅酸鹽的混合相，并且生成Ca₂Fe₂O₅副產物。

除了CaCO₃，CaSO₄同樣是一種大量的物質能夠產生CaO，用于硅酸鹽的轉化。當溫度高于1400 ℃，CaSO₄在空氣中能夠分解生成CaO。在1200 ℃加熱單獨的CaSO₄并沒有生成CaO，但是加入5 wt % Na₂SO₄的2:1 CaSO₄:Mg_2–xFe_xSiO₄在1200 ℃煅燒1 h后，CaSO₄完全轉化，生成Ca₂SiO₄和MgO（表1，entry 8，圖2b）。

這個結果表明硅酸鹽和CaSO₄或CaCO₃之間的反應機理不同。CaCO₃首先分解為CaO，然后與Mg_2–xFe_xSiO₄反應；但是CaSO₄與硅酸鹽之間的反應能夠促進CaSO₄的分解。    

為了驗證合成方法的規模化前景，使用比例為2.1:1的CaCO₃:橄欖石在1300 ℃下反應6 h。PXRD表征結果表明，反應物完全轉化為Ca₂SiO₄，MgO，Ca₂Fe₂O₅（圖3）。

圖3. 千克量合成捕碳材料

圖4. 捕碳材料在空氣中的碳化

在室溫的空氣氣氛測試碳化反應（Carbonation reactions）。將CaCO₃和橄欖石制備得到捕碳材料（Ca₂SiO₄–MgO–Ca₂Fe₂O₅），隨后將產物放置于小瓶內，暴露在空氣氣氛。反應過程需要水分生成碳酸鹽，因此當材料變干之后（每天加水一次，平均每克捕碳材料加入1g去離子水）。

如圖4a所示，在暴露空氣氣氛2周后，PXRD表征結果表明生成非常多的CaCO₃；在4周后，Ca₂SiO₄的衍射峰基本上消失，CaCO₃衍射峰的強度更高，同時仍然含有大量MgO；在7周后，PXRD表征結果表明大部分是CaCO₃，沒有Ca₂SiO₄剩余，而且只有少量MgO剩余。沒有檢測到Ca₂Fe₂O₅的衍射峰，這與以往報道的Ca₂Fe₂O₅在空氣中碳化的結果相符。

SEM-EDX元素分布圖對4周之后的樣品表征，結果表明Ca-富集和Si-富集的顆粒分離，表明CaCO₃沉淀遠離本體Ca₂SiO₄顆粒（圖4b）。進一步的表征結果表明，Ca₂SiO₄顆粒的溶解速率相對更快，導致原始燒結得到的Ca₂SiO₄–MgO顆粒破碎變成Mg-富集的小顆粒，并且這個過程暴露更多的表面促進溶解。    

通過熱重分析-質譜（TGA-MS）表征不同時間形成的Ca碳酸鹽和Mg碳酸鹽的產量（圖4c）。結果表明，Ca₂SiO₄比MgO的碳化速率更快，這是因為這些材料的堿性不同導致。含Ca₂SiO₄溶液的pH值為11.3，含MgO溶液的pH值僅為10.3。通過紅外光譜表征快速表征不同樣品的碳化情況（圖4d）。橄欖石粉末在空氣氣氛中6個月之后仍然沒有形成CO₃^2-峰，不同的是，制備的潤濕態的捕碳材料在空氣氣氛暴露7周后，產生較強的CO₃^2-峰。干燥態的捕碳材料只有非常弱的CO₃^2-峰，表明捕碳材料需要水潤濕。

圖5. 過程相關概念和能源分析

如圖5所示，是Mg硅酸鹽制備捕碳材料的制備過程。首先，礦物材料研磨得到合適尺寸的顆粒并且混合，隨后預加熱。之后在900 ℃煅燒分解CaCO₃，加熱到1200 ℃進行離子交換反應，合成捕碳材料。這個方法能夠使用現有的煅燒爐或者窯爐，能夠使用CH₄（天然氣或沼氣）燃燒提供熱量，燃燒產生的潮濕CO₂氣體能夠用于之后的碳封存。此外，使用可再生電能的電窯同樣可行。    

總結

這項工作展示了將富含Mg的硅酸鹽轉化為具備反應活性的捕碳材料，提供了唯一的一種捕碳容量足夠影響大氣氣氛CO₂濃度的永久性碳固定方法。因為人們對于捕碳技術在本世紀對于降低溫室氣體的目標面臨的期待，在較短時間內開發規模化前景的技術非常重要。

這種熱化學反應技術在捕碳領域具有優勢，因為熱化學反應能夠利用反應器和固體加工技術，此類技術非常成熟，在水泥行業每年生產數十億噸材料。

參考文獻

Chen, Y., Kanan, M.W. Thermal Ca²⁺/Mg²⁺ exchange reactions to synthesize CO₂ removal materials. Nature (2025). 

DOI: 10.1038/s41586-024-08499-2

https://www.nature.com/articles/s41586-024-08499-2