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CO2又一篇Nature Energy:先直接空氣捕獲,再轉化成太陽能燃料!
米測MeLab 納米人 2025-03-06

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特別說明:本文由米測技術中心原創撰寫,旨在分享相關科研知識。因學識有限,難免有所疏漏和錯誤,請讀者批判性閱讀,也懇請大方之家批評指正。

原創丨米測MeLab

編輯丨風云


研究背景

二氧化碳(CO2)的直接空氣捕獲(DAC)是一項很有前途的技術,可以主動從大氣中去除二氧化碳,應對氣候危機,是一種新興的降低大氣中二氧化碳含量的技術。


關鍵問題

然而,DAC技術的發展主要存在以下問題:

1、 DAC技術面臨高成本和巨大能源需求的挑戰

DAC技術目前面臨的主要挑戰之一是其高昂的成本和巨大的能源需求。傳統的DAC過程需要大量能源來捕獲CO?。此外,DAC系統的建設和運營成本較高,主要由于所需的先進材料、復雜的工藝流程以及大量的能源消耗。

2、氣相CO2光還原工藝對CO2的純度要求較高,且存在熱力學挑戰

大多數DAC技術捕獲的CO?需要進一步處理才能用于高附加值產品。現有CO?利用技術通常需要純CO?作為碳源,這增加了額外的分離和提純成本。此外,氣相CO?光還原技術雖然具有潛力,但受限于熱力學挑戰和對純CO?的需求,導致其在DAC框架中的整體集成面臨困難。    


新思路

有鑒于此,劍橋大學Erwin Reisner等人報道了一種氣相雙床直接空氣碳捕獲和利用流動反應器,該反應器通過光現場利用空氣捕獲的二氧化碳來生產合成氣(CO + H2,而不需要高溫或高壓。反應器由固體硅胺吸附劑床層組成,用于捕獲好氧CO2并產生無CO2空氣;在硅/鋁-鈦-鈷雙(三聯吡啶)分子半導體光催化劑的床上,利用聚光釋放捕獲的二氧化碳并將其轉化為合成氣。作者使用解聚對苯二甲酸乙酯塑料的氧化作為反應。這項技術可以在白天運行,在夜間捕獲二氧化碳,并在白天在集中的陽光下轉化為合成氣。


技術方案:

1、開發了一種太陽能驅動的直接空氣碳捕獲與利用流動反應器

作者開發了一種太陽能驅動的DACCU流動反應器,使用SBA-15|PEI吸附劑在室溫下高效捕獲空氣中的CO?。

2、開發了一種高效、廉價的濕床氣相二氧化碳燃料利用系統    

作者開發了一種太陽能驅動的DACCU流動反應器,實現了從空氣中捕獲CO?并轉化為合成氣。

3、開發了一種集成的太陽能驅動的DACCU管式反應器

作者開發了一種太陽能驅動的DACCU管式反應器,用于空氣中CO?的捕獲與轉化。系統具備模塊化和靈活性,可通過優化設計進一步提高CO?轉化效率。


技術優勢:

1、開發了集成化氣相DACCU流動反應器

本工作開發了一種氣相雙床直接空氣碳捕獲和利用(DACCU)流動反應器,能夠在夜間從空氣中捕獲二氧化碳,并在白天利用集中陽光將其轉化為合成氣(CO+H?),無需高溫或高壓。

2、成功實現了分子-半導體雜化材料在氣相CO2光化學轉化中的應用

作者使用Al?O?/SiO?|TiO?|CotpyP雜化材料實現了氣相CO?的光化學轉化,解決了傳統氣相CO?光還原中活性有限和對純CO?依賴的問題,同時通過時間分離管理了有氧條件下的CO?光還原。


技術細節

DAC和光熱CO2釋放

作者開發了一種太陽能驅動的直接空氣碳捕獲與利用(DACCU)流動反應器,用于捕獲空氣中的二氧化碳并轉化為合成氣。研究中使用了支化聚乙烯亞胺(PEI)浸漬在介孔二氧化硅(SBA-15)上的固體二氧化碳吸附劑(SBA-15|PEI),在室溫下對空氣中的二氧化碳(400 ppm)進行高效捕獲,9小時內達到完全去除。通過拋物面槽反射器聚光和紅外吸收光熱材料,吸附劑在100°C下實現光熱解吸,釋放出高濃度的二氧化碳(30% v/v),并用于下游的光化學轉化。該過程的太陽能-二氧化碳釋放能源效率約為0.6%,且吸附劑在循環使用中表現出良好的穩定性和可重復使用性。    

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圖  DACCU通過由DAC和CO2U單元組成的雙床流動反應器


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圖  DAC和太陽能驅動的光熱CO2釋放


流動中的氣相CO2-燃料利用

作者開發了一種高效、廉價的濕床氣相二氧化碳燃料利用系統,用于太陽能驅動的DACCU下游。通過使用醇氧化反應替代水氧化,系統提高了CO?還原率,并避免了氧氣與燃料混合物的爆炸風險。實驗中,以TiO?(P25)為光催化劑,鈷基分子催化劑(CotpyP)為助催化劑,結合多孔載體(如二氧化硅或氧化鋁),實現了氣相CO?的高效還原。在優化條件下,系統以乙二醇(EG)為電子供體,生成富含CO的合成氣(CO:H?比例為5:4),適用于下游燃料和化學品合成。此外,作者通過拋物面槽反射器聚焦陽光,進一步提高了CO?還原效率,并通過水套冷卻解決了高溫導致的催化劑失活問題。    

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圖  CO2U裝置的特性和性能  

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圖  CO2U氧化產物分析及稀釋CO2反應


DAC及其生產太陽能燃料的利用

作者開發了一種集成的太陽能驅動的DACCU管式反應器,用于空氣中CO?的捕獲與利用。該反應器包含上游的DAC室和下游的CO?U室,通過模擬陽光驅動CO?的捕獲和轉化。在實驗中,反應器在夜間模擬條件下通過SBA-15|PEI吸附劑高效捕獲空氣中的CO?(400ppm),流出氣中CO?濃度接近零。白天模擬條件下,通過光熱加熱(約100°C)釋放捕獲的CO?,并在下游利用乙二醇(EG)作為電子供體,將其轉化為合成氣(CO和H?)。CO的生成速率與釋放的CO?濃度相關,1小時內達到峰值(8.5±0.8 μmol/g/h),4小時后因CO?耗盡而降低。系統還具備模塊化和靈活性,可通過增加下游吸附器或改變流動方向進一步優化CO?轉化效率。此外,通過拋物面槽反射器聚焦陽光和水套冷卻技術,解決了高溫導致的催化劑失活問題。該系統不僅實現了CO?的高效捕獲和轉化,還展示了太陽能驅動的綠色化學品生產的潛力。    

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圖  DACCU將生產太陽能合成氣


展望

總之,本工作展示了一種集成的DACCU流動反應器,利用模擬陽光捕獲、濃縮并轉化空氣中的CO?為可再生合成氣。該反應器在夜間捕獲CO?,白天利用陽光釋放并轉化CO?,無需高溫或高壓。此方法不僅解決了太陽能驅動CO?還原中低濃度和高O?含量的挑戰,還通過時間分離和濃縮CO?克服了O?中毒問題。使用的CO?吸附劑在光熱加熱下高效釋放CO?,且兼容多種吸附材料。未來的研究將集中在開發長期穩定的反應器設計和紅外光熱耐熱催化劑,以充分利用太陽光譜并實現完全由太陽能量驅動的DACCU過程。


參考文獻:    

Kar, S., Kim, D., Bin Mohamad Annuar, A. et al. Direct air capture of CO2 for solar fuel production in flow. Nat Energy (2025). 

https://doi.org/10.1038/s41560-025-01714-y

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