編輯總結
利用透射電子顯微鏡在氣體環境中揭示了金屬納米顆粒表面的連續轉變。研究采用無監督深度去噪方法，克服了高空間分辨率和毫秒級時間分辨率成像過程中固有的低信噪比問題。研究發現，鈰氧化物上鉑納米顆粒表面下方的應力場會使納米顆粒不穩定，導致其在有序和無序結構之間發生一系列轉變。——Phil Szuromi
研究背景
材料的功能性可能與發生在毫秒時間尺度上的原子級結構動態變化相關。然而，電子顯微鏡在實現高空間分辨率和毫秒級時間分辨率成像時，往往受到低信噪比的限制。鑒于此，紐約大學Carlos Fernandez-Granda教授團隊、第一作者亞利桑那州立大學Peter A. Crozier等研究者在Science期刊上發表了題為“Visualizing nanoparticle surface dynamics and instabilities enabled by deep denoising”的最新論文。他們通過無監督深度去噪框架，研究者在適中的電子劑量下，以最快10毫秒的時間分辨率觀察了氣體環境中的金屬納米顆粒表面（鈰氧化物上鉑納米顆粒）。在這一時間尺度上，許多納米顆粒表面會在有序和無序結構之間持續轉變。應力場可滲透至表面以下，導致缺陷形成和不穩定性，使納米顆粒表現出流變性。結合這一無監督去噪方法與原位電子顯微鏡，大大提升了時空表征能力，為探索材料的原子級結構動態變化開辟了新途徑。
研究亮點
(1) 實驗首次利用基于深度學習的無監督去噪方法，實現了在氣體環境下對金屬納米顆粒表面結構動態性的高時間分辨率（10 ms）觀測，并在適中的電子劑量下（~103 e? ??2 s?1）獲得了1? 的空間分辨率。(2) 實驗通過機器學習去噪技術，顯著提高了TEM圖像的信噪比（提升近40倍），從而揭示了納米顆粒表面在有序與無序狀態之間的持續轉變。這些快速結構變化引發了應力場滲透至納米顆粒內部，導致缺陷形成及整體結構的不穩定性，使納米顆粒表現出流變性。(3) 實驗發現低能量穩定表面并非靜態，而是具有高度活躍的原子動力學特性。這些動態行為可能與催化功能直接相關，尤其在多相催化中，短暫的亞穩態表面結構可能影響反應活性。(4) 本研究證明結合高性能電子探測器與AI去噪框架，可以在降低電子劑量的同時，實現高空間和時間分辨率的原子級觀測。這一方法為深入探索金屬納米顆粒的表面動態性及亞穩態結構演化提供了新的技術手段，有助于理解納米催化劑的結構-功能關系。
圖文解讀
圖 3. 次表面區域的動態變化與納米顆粒的流變性。
結論展望
在新開發的無監督AI去噪算法和原位電子顯微鏡的幫助下，研究者實現了對納米顆粒表面的原子級分辨率觀測，時間分辨率達到10ms，同時保持了適中的電子劑量。研究者觀察并表征了Pt納米顆粒在CO環境下的結構動態，發現納米顆粒表面在相對穩定的晶體學終止態與更活躍的快速擴散Pt原子構成的吸附層之間不斷轉換。吸附層原子暫時“漂浮”在常規的晶體學終止態之上，有時發生成核，形成新的單層晶面，也可能擴散消失。這一過程是持續的，在室溫下的時間尺度<100 ms 內，晶體學終止態會不斷穩定和失穩。表面結構動態和應力場可滲透至表面以下，導致層錯等缺陷的形成。許多納米顆粒，尤其是較小的顆粒，在長時間內經歷極端的結構不穩定性。通過拓撲數據分析，研究者能夠定量區分顆粒處于有序的亞穩態還是更具流變性的無序狀態。高時空分辨率的AI去噪技術使研究者能夠識別短暫存在的原子級結構轉變步驟。 AI驅動的無監督去噪方法與原位電子顯微鏡的結合，為研究原子結構動態和穩定性提供了新方法。這項研究不僅有助于理解靜態原子結構與功能性之間的關系，還為探索局部結構動態提供了新的視角，從而推動基礎材料科學的發展。Peter A. Crozier et al. ,Visualizing nanoparticle surface dynamics and instabilities enabled by deep denoising.Science387,949-954(2025).DOI:10.1126/science.ads2688
