在HER催化反應中，M-N-C單原子催化劑（SACs）的設計原則已得到廣泛研究。在過去的幾十年里，氫結合能EH?一直被用作析氫反應的描述符，然而它在析氫單原子催化劑中的適用性卻存在很大爭議。有鑒于此，日本東北大學李昊副教授、Hitoshi Shiku、悉尼大學魏力等報道利用基于可逆氫電極（RHE）標度的隨 pH 變化的表面Pourbaix圖和微觀動力學模型，研究了在不同金屬中心和配位環境下，HO?/O?中毒以及H?覆蓋度對單原子催化劑的影響。這項研究的結果表明，HO?中毒、活性金屬位點上實際的H?吸附強度以及配位氮位點上潛在的析氫活性，是開發準確描述符時應考慮的關鍵因素。
本文要點：
（1）
通過使用一系列金屬-酞菁/碳納米管（M-酞菁/CNT）催化劑進行的實驗驗證了理論預測，在交換電流密度實現了高度吻合，并且證實氮位點在Ni/Cu-酞菁/CNT催化劑中的作用。更重要是采用一個新穎二維微觀動力學火山模型，解決HER單原子催化劑設計原則的爭議，這個新型模型考慮了活性位點、H?覆蓋度和HO?中毒等問題。
（2）
這項工作通過將EH?和EHO?確立為單原子催化劑析氫反應的組合描述符，為HER反應描述符的長期爭論提供了解釋，為催化劑的設計提供了新穎指導方針。
參考文獻
Songbo Ye, Fangzhou Liu, Fangxin She, Jiaxiang Chen, Di Zhang, Akichika Kumatani, Hitoshi Shiku, Li Wei, Hao Li, Hydrogen Binding Energy Is Insufficient for Describing Hydrogen Evolution on Single-Atom Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202425402
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202425402
